ABSTRACT
Se sintetizó una serie de sólidosnanoestructurados obtenidos de laintercalación de nanopartículas de TiO2y Fe-TiO2 en los espacios interlaminaresde un mineral de arcilla esmectítico. Losnuevos materiales se prepararon mediantela modificación simultánea de dos mineralesnaturales: bentonita e ilmenita. Los materialesobtenidos se caracterizaron por fluorescenciade rayos X (FRX), espectroscopia infrarroja(IR), difracción de rayos X (DRX),microscopia electrónica de barrido (SEM)y sortometría de nitrógeno. Los resultadosdel análisis químico (FRX) confirmaronclaramente la incorporación de titanio y dehierro en los materiales sintetizados. Losanálisis por DRX, SEM y sortometría denitrógeno verificaron la modificación delmineral de arcilla por incorporación deespecies de dióxido de titanio y la generaciónde estructuras mesoporosas delaminadas oexfoliadas con incremento en los valores deárea superficial y porosidad controlada.
A set of nanostructured porous solids was synthesized by intercalation of TiO2 and Fe- TiO2 into the interlayer sites of a smectite clay mineral. The new materials were prepared through simultaneous modification of two natural minerals: bentonite and ilmenite. Synthesized materials were characterized by X-ray fluorescence (XRF), infrared spectroscopy (IR), X-ray powder diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and N2-adsorption technique. Results of chemical analysis (XRF) clearly confirmed the incorporation of titanium and iron in the synthesized materials. Modification of clay mineral by incorporation of titanium dioxide species was verified by XRD, SEM and N2- adsorption analyses, showing the formation of mesoporous delaminated structures with increased surface areas and controlled porosity.
Uma serie de sólidos nanoestruturadosforam sintetizados, obtidos pela intercalaçãode nanopartículas de TiO2 e Fe-TiO2 nosespaços interlaminares de um mineralde argila esmectítica. Os novos materiaisforam preparados mediante a modificaçãosimultânea de dois minerais naturais:uma bentonita e uma ilmenita. Osmateriais obtidos foram caracterizadospor fluorescência de raios X (FRX),espectroscopia infra-vermelho (IR), difraçãode raios X (DRX), microscopia eletrônica devarredura (SEM) e sortometria de nitrogênio.Os resultados da análise química (FRX)confirmaram claramente a incorporação detitânio e de ferro nos materiais sintetizados.A análise por DRX, SEM e sortometriade nitrogênio verificaram a modificaçãodo mineral de argila por incorporação deespécies de dióxido de titânio, demonstrandoa geração de estruturas mesoporosasdelaminadas ou esfoliadas com incrementonos valores de área superficial e porosidade controlada.
ABSTRACT
Extruidos de AlFe-PILC con forma de cilindro compacto se emplearon como catalizadores en la reacción de oxidación de fenol en medio acuoso. Debido a que el proceso de elaboración de los extruidos con fase activa AlFe-PILC afecta la actividad intrínseca del catalizador, en este trabajo se determinaron la resistencia mecánica y la estabilidad química del catalizador conformado, así como las limitaciones difusionales por efecto de la aglomeración. Los extruidos se elaboraron con la proporción másica 42/28/30 de arcilla intercalada con AlFe, aglomerante (mezcla 50/50 de bentonita sódica y cálcica) y agua, exhibiendo elevada resistencia mecánica y estabilidad química a la inmersión en agua. Los extruidos de AlFe-PILC presentaron un factor de efectividad menor a 1; por tanto, la reacción se encuentra limitada por la difusión intrapartícula.
AlFe-PILC catalyst shaped as extruded compact cylinders was used in the oxidation of phenol in an aqueous medium. As the process of manufacturing AlFe-PILC extruded, affects the intrinsic activity of the catalyst, in this work the mechanical resistance, the chemical stability and the diffusional limitations of the catalyst conformed were determined. were manufactured with mass ratio 42/28/30 of intercalated clay with AlFe, binder (50/50 mixture of sodium and calcium bentonite) and water, exhibiting high mechanical resistance and chemical stability to immersion in water. The extruded AlFe-PILC showed an effectiveness factor less than 1, therefore, the reaction is limited by intraparticle diffusion.
Catalisador AlFe-PILC extrudado em forma de cilindro compacto foi utilizada na reação de oxidação do fenol em meio aquoso. Dado que o processo de desenvolvimento da fase ativa extrudados com AlFe-PILC afeta a atividade intrínseca do catalisador, neste trabalho determinar a resistência mecânica e estabilidade química do catalisador formando, e as limitações difusionais. Os extrudados foram produzidos com a relação massa 42/28/30 de argila intercaladas com AlFe, aglutinante (50/50mistura de bentonita de sódio e cálcio) e água, exibem alta resistência mecânica e estabilidade química de imersão em água. Os extrudados AlFe-PILC mostrou um factor de eficácia menor a 1, portanto, a reação é limitada pela difusão intrapartícula.
ABSTRACT
En este trabajo se realizó la síntesis de bentonita pilarizada con aluminio en medio concentrado, empleando ultrasonido en la etapa de intercalación. El agente pilarizante fue preparado por hidrólisis del AlCl3 con NaOH, seguido de precipitación con disolución de Na2SO4 y redisolución en Ba(NO3)2, y fue caracterizado por fluorescencia de rayos X (FRX), difracción de rayos X (DRX), microscopía electrónica de barrido (SEM) y resonancia magnética nuclear de aluminio (27Al-RMN). La arcilla pilarizada fue caracterizada por FRX, DRX y fisiadsorción de N2 a 77 K, revelando propiedades estructurales y texturales comparables a la modificada siguiendo la metodología convencional: suspensiones diluidas y tiempos de intercalación elevados. El empleo de suspensiones concentradas de arcilla- agente pilarizante y la aplicación de ultrasonido en la etapa de intercalación permiten una disminución en el volumen de agua entre el 90-95% y una reducción en el tiempo de intercalación entre el 70–93%respecto almétodo convencional de pilarización.
The synthesis of pillared bentonite with aluminum in concentrated media, using ultrasound at the intercalation step was done. The pillaring agent was prepared by hydrolysis of AlCl3 with NaOH, followed by precipitation with a Na2SO4 disolution and redisolution with a Ba(NO3)2. The pillaring agent was characterized by X-ray fluorescence (XRF), X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and nuclear magnetic resonance for aluminum (27Al-NMR). The pillared clay was characterized by XRF, XRD and N2 adsorption to 77 K. The pillared bentonite with aluminum in concentrated media using ultrasound at the intercalation step, presents structural and textural properties comparable to the sample modified by the conventional method: diluted suspensions and high intercalation time. Additionally, the use of clay-pillaring agent in concentrated suspensions and ultrasound at the intercalation step allows a 90-95% decrease in the volume of water and a reduction in the intercalation times between 70-93% with respect to the conventional synthesis.
Este estudo foi realizado síntese de bentonite pilarizada com alumínio concentrada no meio, utilizando ultra-som na fase de intercalação. O agente pilarizante foi preparado por hidrólise de AlCl3 com NaOH, seguido de precipitação solução Na2SO4 e redisolución Ba(NO3)2. O agente pilarizante foi caracterizado por fluorescência de raios-X (FRX), difração de raios X(DRX), microscopia eletrônica de varredura (SEM) e ressonância magnética nuclear de alumínio (27Al-RMN).A argila pilarizada foi caracterizado por FRX, DRX e fisiadsorción N2 a 77 K. A bentonite pilarizada com alumínio concentrada no meio e utilizando ultra-som na fase de intercalação, introduz propriedades estruturais e texturais comparável ao alterada na sequência do método convencional: suspensões e diluído intercalação tempo elevado. Adicionalmente, o uso de suspensões concentradas argila-agente pilarizante e da aplicação do ultra-som na fase de intercalação permitir uma diminuição do volume de água entre 90-95% e uma redução do tempo de intercalação entre 70-93% no que diz respeito ao método convencional de pilarización.