Marcaje de arena sílice con 99mTc para la obtención de un radiotrazador sólido / Labeling of silica sand with 99mTc for obtaining a solid radiotracer

Resumen Para la obtención de radiotrazadores sólidos de 99mTc actualmente se necesitan nuevos soportes porosos. Estudios anteriores realizados por otros autores mostraron la posibilidad del marcaje con 99mTc de sedimentos de ríos con alto contenido de aluminosilicatos. En el presente trabajo se desarrolló una metodología para el marcaje de arena sílice con el 99mTcO4- para su uso como radiotrazador sólido. Se realizó el marcaje de la arena sílice previamente tratada y sin tratar empleando concentraciones variables de cloruro y fluoruro estañoso como agentes reductores y diferentes tiempos de marcaje. Se evaluó la influencia de la etapa de tratamiento previo de la arena en los rendimientos de retención del Tc obtenidos. Los cambios en la composición de la arena sílice luego de su tratamiento previo se pudieron constatar a partir de la Microscopía Electrónica de Barrido (SEM-EDS). Los resultados sugirieren el empleo de la arena sílice previamente tratada y de fluoruro estañoso como agente reductor, adicionalmente se propusieron modificaciones a la metodología inicial de tratamiento previo de la arena. Se pudo constatar a partir de la técnica SEM-EDS que el aumento del porciento de retención del Tc en la arena luego de su tratamiento, se debe fundamentalmente a los cambios observados en su composición química y en su estructura. Se logró la obtención de un radiotrazador sólido marcado con 99mTc en soporte de arena sílice con un tiempo de preparación estimado de 4 horas y un rendimiento de retención de 74%.

Abstract To obtain 99mTc solid radiotracers, new porous supports are currently needed. Previous studies carried out by other authors showed the possibility of 99mTc labeling of sediments from rivers with a high content of aluminosilicates. In the present work a methodology for labeling of silica sand with 99mTcO4- as a prospective solid radiotracer was developed. Labeling of the previously treated and untreated silica sand was carried out using variable concentrations of chloride and stannous fluoride as reducing agents and different labeling times. The influence of the pre-treatment stage of the sand on the obtained Tc retention yields was evaluated. The changes in the composition of the silica sand after its previous treatment could be verified from the Scanning Electron Microscopy (SEM-EDS). The results suggested the use of previously treated silica sand and stannous fluoride as a reducing agent, modifications were proposed to the initial methodology of previous treatment of the sand. It was possible to confirm from the SEM-EDS technique that the increase in the percentage of retention of Tc in the sand after its treatment is mainly due to the observed changes in its chemical composition and structure. It was possible to obtain a 99mTc solid radiotracer on support of silica sand with an estimated preparation time of 4 hours and a retention yield of 74%.

Interacción de la 1-yodoclordecona como radiotrazador, con el grupo carboxilato en carbón activado / Interaction of 1-iodochlordecone, as radioactive tracer, with the carboxylate group on activated carbon

La clordecona es un compuesto organoclorado sintético, empleado como insecticida agrícola y clasificado como contaminante orgánico persistente de aguas y suelos por la Convención de Estocolmo. El uso de carbones activados es una metodología muy popular para la purificación de aguas contaminadas con contaminantes orgánicos persistentes. La clordecona marcada con yodo radiactivo (1-yodoclordecona) puede ser un radiotrazador adecuado para estudios de adsorción, de disponibilidad medioambiental y biodistribución de la clordecona. La selección del carbón activado más adecuado para la adsorción de clordecona requiere evaluar la eficiencia de una gran cantidad de los mismos, de manera empírica, lo que aumenta los costos de investigación. En el presente trabajo, un modelo simplificado de carbón activado con siete anillos aromáticos (coroneno) y un grupo funcional en el borde (carboxilato) se utilizó para evaluar in silico la influencia de este grupo superficial en la adsorción de la clordecona y la 1-yodoclordecona, bajo condiciones neutras de pH. Para ello se empleó la metodología de Hipersuperficie de Múltiples Mínimos con el hamiltoniano semiempírico PM7. Los resultados obtenidos muestran que para el carboxilato en medio neutro existen asociaciones significativas que sugieren quimisorción de la clordecona en el carbón activado. La 1-yodoclordecona se comporta de manera similar a la clordecona en su interacción con el carboxilato, por lo que constituye un buen candidato a radiotrazador para estudios experimentales.

Chlordecone is a synthetic organo chlorinated compound that has been used as pesticide. It has been identified and listed as persistent organic pollutant by the Stockholm Convention. The use of activated carbon filters is one of the most widely popular solutions for water decontamination. The chlordecone labeled with radioactive iodine (1-iodochordecone) is a potential radioactive tracer for studying adsorption, environmental availability and bio-distribution of chlordecone. The selection of the best suited activation carbon for this type of contaminants is mainly an empiric process, increasing the costs of research. A simplified activation carbon model, consisting of a seven ring graphene sheet with a functional group (carboxylate) was used to assess the interaction of chlordecone and 1-iodochlordecone with this surface group under neutral pH conditions over the adsorption process. The Multiple Minima Hypersurface methodology with the semiempirical Hamiltonian PM7 was used. The results indicate that for carboxylate, in neutral conditions, significant associations appear which suggest chemisorption in activated carbon. No significant differences were observed for the interactions of chlordecone and 1-iodochlordecone with carboxylate, making 1-iodochlordecone a good candidate as a radioactive tracer in medical research.

20 años de investigaciones y aplicaciones en Cuba de los radiotrazadores y el perfilaje en la industria y el medioambiente / 20 years of Cuban radiotracer and scanning researches and applications at the industry and the environment

Las tecnologías de radiotrazadores y de escaneo son herramientas bien consolidadas para el estudio, análisis y evaluación de los procesos industriales y medioambientales. En este trabajo se sintetizan los principales resultados alcanzados por el Grupo de Aplicaciones Industriales y Medioambientales de los Radiotrazadores en el Departamento de Radioquímica. La tecnología de radiotrazadores se ha empleado con éxito para la caracterización del mezclado en reactores discontinuos, los estudios sobre el comportamiento del 99mTc en aguas naturales y residuales, la calibración y validación del modelo de calidad de agua del río Almendares, la caracterización de un reactor anaerobio para el tratamiento de los residuales en el CAI “Pablo Noriega”, la verificación y validación del modelo DFC en un cristalizador azucarero, el desarrollo de un generador radisotópico de ? / ?, la modelación de la calidad del agua en el segmento medio del río Luyanó, y para la modelación de la calidad del agua en el río Guaire, Caracas, Venezuela. En los últimos años el grupo ha desarrollado y evaluado a nivel de laboratorio radiotrazadores para fluidos orgánicos, particularmente relacionados con la industria del petróleo y para sólidos, empleando como precursor al ?. Mientras la técnica de escaneo se ha utilizado para el perfilaje gamma en torres de destilación de alcohol de los CAI "Héctor Molina”“Heriberto Duquesne" y "Jesús Rabí".

Extracción del 99mTcO4- eluido del generador de 99Mo/99mTc empleando diferentes formulaciones de la mezcla TBF-TOA/ciclohexano como solvente / Extraction of 99mTcO4- eluted from the 99Mo/99mTc generator using different formulations of TBP-TOA/cyclohexane as solvent mixture

El desarrollo de generadores radisotópicos solo para uso industrial y de radiotrazadores, a partir de los ya existentes como el de /, se ha potenciado en los últimos 10 años como una opción atractiva ante las dificultades de garantizar la disponibilidad de radiotrazadores para aplicaciones en la industria. Teniendo en cuenta que la extracción con la mezcla 30 % TBF-16 % TOA/ciclohexano se utilizó con éxito para adecuar el eluido del generador de / como radiotrazador de fluidos orgánicos, se realizó un estudio de optimización de la composición volumétrica de esta mezcla; se estableció un modelo matemático para predecir el grado de extracción (R %) del , en dependencia de las concentraciones volumétricas de TOA y TBF, para una actividad de 3.1 MBq, y se determinó que, aún reduciendo la concentración volumétrica de TBF al 1 % y la de TOA al 0.3 %, se extrajo el 96.44 ± 0.21 % del .

The development of radioisotope generators for industrial use, and of radiotracers from those already existing as that of /, has been strengthened in the last 10 years like an attractive option to solve the difficulties in guaranteeing the availability of radiotracers for application in the industry. Extraction with the mixture 30 % TBP-16 % TOA/cyclohexane has been successfully used to adapt the , eluted from / generator, as an organic fluid radiotracer. This work presents an optimization study of volumetric composition of this mixture, to guide the extraction process towards the best cost benefit relation according to necessary activity at a given application. Based on experimental results, a model that predicts extraction yield (R %) as a dependent variable of TOA and TBP volumetric concentrations was established, for 3.1 MBq of . Moreover, the outcomes show that even when TBP volumetric concentration decreases from 30 to 1 % and TOA concentration, from 16 to 0.3 %, the extraction yield was 96.44 ± 0.21%.

Evaluation of TBP, TOA and MEK as extractants to obtain 99Tc radiotracers in organic phase from 99Mo / 99mTc generator. / Evaluación del TBF, la TOA y la MEC como extrayentes para obtener radiotrazadores de 99mTc en fase orgánica a partir del generador de 99Mo / 99mTc

An alternative for radiotracer technique in Cuba, is the use of sodium pertechnate (Na99mTcO4) eluted from 99Mo/99mTc generator. This radioisotope generator is produced by the Cuban Center of Isotopes (CENTIS). Taking into account that solvent extraction is an usual procedure to separate 99mTcO4- from the fission products, this technique was used to get a radiotracer in organic phase from the eluted 99mTcO4-, using 30% TBP-16% TOA/ n-dodecane and 30% TBP-16% TOA/ ciclohexane as solvents. On the other hand, MEK is used as solvent in the so called 99Mo/99mTc extraction radioisotope generator. Consequently, it was also evaluated. In this paper, the influence on the extraction degree, of the volumetric ratio between organic and aqueous phases, the time of phase shaking and the time elapsed between shaking-end and phase separation were studied. Furthermore, in the case of MEK, the influence of NaOH concentration in the aqueous phase was considered. For the extraction using 30% TBP-16% TOA/ciclohexane and 30% TBP-16% TOA/n-dodecane, the influence of pH was also studied. The extraction degree of 99TcO4- eluted from generator using MEK, as well as 30% TBP-16% TOA in n-dodecane or ciclohexane, in adequate conditions, was higher than 99%, so, any of the tested solvents could be used to get a 99mTc radiotracer in organic phase.

Una alternativa para el empleo de la técnica de radiotrazadores en Cuba ha sido el uso del pertecnetato de sodio (Na99TcO4) eluido del generador de 99Mo/99Tc producido en el Centro de Isótopos. Teniendo en cuenta que la extracción se utiliza regularmente para separar al 99mTcO4- de los productos de fisión, se evaluó este método para obtener un radiotrazador en fase orgánica a partir del 99TcO4-, empleando como solventes la mezcla 30% TBF-16% TOA en n-dodecano y en ciclohexano. Por otro lado, la metiletilcetona se utiliza como solvente en el generador radisotópico de extracción de 99Mo/99mTc, por lo que también se evaluó para estos fines. En el trabajo se estudió la influencia de la relación volumétrica de la fase acuosa y la orgánica, del tiempo de contacto en agitación y del tiempo de reposo antes de la separación de las fases, en el grado de extracción del 99mTc. En el caso de la metiletilcetona se evaluó además, la influencia de la concentración de NaOH en la fase acuosa y para la extracción, con 30% TBF-16% TOA en ciclohexano y en n-dodecano, la del pH. El grado de extracción del 99TcO4- eluido del generador empleando, ya sea la metiletlicetona o la mezcla 30% TBF-16% TOA en n-dodecano o ciclohexano, en condiciones adecuadas, fue superior al 99 %; por tanto, cualquiera de los solventes evaluados se puede utilizar para obtener radiotrazadores de 99mTc en fase orgánica.

Estudio de la erosión de los suelos en áreas protegidas de Cienfuegos, utilizando el cesio 137 como radiotrazador / Soil erosion studies in protected areas of Cienfuegos, using cesium 137 as radiotracer

RESUMEN Las explosiones nucleares de gran potencia a cielo abierto, debido a las pruebas de armas nucleares o como consecuencia de accidentes que han tenido lugar, son las principales causas de que gran número de radionúclidos se haya dispersado en todo el globo terráqueo. Entre estos se encuentra el cesio-137, que al llegar al suelo se adhiere fuertemente a sus partículas más finas. Ello, junto a su período de semidesintegración de 30 años y su fácil detección por gamma espectrometría hacen que se use como radiotrazador de los movimientos del suelo. Esta técnica, ampliamente usada y validada en diferentes entornos en todo el mundo, también fue previamente validada y se demostró su eficacia en la provincia de Cienfuegos. El objetivo de esta investigación fue estudiar mediante el uso del cesio 137, la redistribución del suelo y cuantificar la erosión en áreas protegidas de la provincia, donde las pérdidas de suelo y el arrastre de sedimentos son las principales causas del deterioro de estos ecosistemas con las consiguientes pérdidas económicas y ambientales. Los resultados obtenidos se interpolaron, empleando el método kriging mediante el software gvSIG, obteniendo un mapa de la distribución del suelo en las parcelas estudiadas, y garantizando una mejor visibilidad al respecto. El método se puede aplicar en otros lugares donde sea necesario conocer la magnitud de los problemas de erosión y la redistribución del suelo en el paisaje, lo cual puede ser muy útil para trazar los planes de reordenamiento de los usos del suelo.

ABSTRACT The large-scale nuclear explosions as a result of nuclear weapons tests or nuclear accidents are the main causes of/for the great dispersion of artificial radionuclides all over the world. One of these radionuclides is cesium-137, which is strongly fixed to the fine soils particles. This fact, together with its half-life of 30 years and its easy detection by gamma spectrometry have turned cesium 137, in a good radiotracer of soil movement. This technique has been widely used and validated in different landscapes throughout the world. Its effectiveness was also previously validated and proved in Cienfuegos province as well. This research was aimed at using the cesium-137 technique to study soil redistribution and quantify erosion in the so called Protected Areas in Cienfuegos province, where soil loss and sediment transport are the main causes of deterioration of these ecosystems with the consequent economic and / or environmental losses. The results were represented in a map using the gvSIG software by kriging, thus achieving greater visibility of the soil redistribution in the studied plot. The methodology used in this study could be used in other places wherever the magnitude of erosion problemsas well as knowing the soil redistribution plot pattern in the landscape are necessary and very useful to elaborate plans for rearrangement in land use management.